1、背景介紹

在現(xiàn)代信息技術(shù)和光電子學(xué)領(lǐng)域，探索新型物理效應(yīng)及其應(yīng)用成為推動(dòng)科技進(jìn)步的關(guān)鍵動(dòng)力。在摩爾定律逼近物理極限背景下，探索突破傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料限制的新型材料和技術(shù)尤為重要。激子作為電中性、類(lèi)氫型玻色子準(zhǔn)粒子，有望結(jié)合電子和光子優(yōu)勢(shì)，促進(jìn)光電系統(tǒng)互連，在下一代光電子學(xué)器件中展現(xiàn)巨大潛力。

由于量子限域效應(yīng)、介電屏蔽作用減弱，二維TMDs半導(dǎo)體中的激子具有納米級(jí)的玻爾半徑和高束縛能（高達(dá)500 meV），使激子器件集成、室溫操控激子等成為可能，并且反演對(duì)稱破缺和自旋軌道耦合導(dǎo)致二維激子存在能谷自旋，可以取代電荷和自旋作為信息編碼和處理的新路徑。因此，二維激子器件（如激子回路、開(kāi)關(guān)、晶體管和傳感器等）繼半導(dǎo)體量子阱激子物理與器件后在過(guò)去10余年成為新的研究熱點(diǎn)。

本文綜述了近年來(lái)二維TMDs半導(dǎo)體材料中激子光電特性主動(dòng)調(diào)控研究進(jìn)展。如圖1所示，首先通過(guò)探討聲表面波（SAW）、粒子輻照、探針誘導(dǎo)、相變調(diào)控等多種主動(dòng)調(diào)控技術(shù)，隨后闡述其對(duì)激子動(dòng)力學(xué)以及器件光電特性的實(shí)時(shí)有效調(diào)控，展望二維TMDs半導(dǎo)體材料激子光電特性主動(dòng)調(diào)控在光電子學(xué)和光傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

圖1 二維TMDs激子主動(dòng)調(diào)控方法、實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象、物理機(jī)制及應(yīng)用

2、主動(dòng)調(diào)控二維激子的方法

2.1聲表面波調(diào)控技術(shù)

SAW的生成、檢測(cè)和控制主要依賴于叉指換能器（IDTs）。如圖2（a）所示，IDTs由周期性排列的金屬指狀電極組成，在外部電場(chǎng)影響下，壓電晶體的偶極子在特定方向重新定向，進(jìn)而使其表面產(chǎn)生方向性的機(jī)械變形波并向前傳播。二維激子對(duì)應(yīng)力場(chǎng)和壓電場(chǎng)具有敏感的響應(yīng)特性，而SAW波器件可以同時(shí)產(chǎn)生周期性動(dòng)態(tài)應(yīng)力場(chǎng)和壓電場(chǎng)，因此可以利用SAW實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)調(diào)控二維激子輸運(yùn)及超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程。該調(diào)控方法具有非侵入性、可逆性和實(shí)時(shí)性的特點(diǎn)，能夠在不改變材料本身性質(zhì)的前提下實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)調(diào)控。

圖2 SAW調(diào)節(jié)二維激子傳輸。（a）SAW器件示意圖；（b）單層WSe2的時(shí)空映射（左圖）及相應(yīng)剖面（右圖）；（c）不同延遲時(shí)的光生激子示意圖（左圖）以及相位同步演化的高斯峰位置與延遲時(shí)間關(guān)系（右圖）；在SAW關(guān)閉（d）和開(kāi)啟（e）時(shí)，雙層WSe2的空間PL映射（左圖）和PL圖像（右圖）；（f）由壓電場(chǎng)誘導(dǎo)的導(dǎo)帶和價(jià)帶勢(shì)能波動(dòng)示意圖（左圖）以及II型能帶調(diào)制示意圖（右圖）

2.2 輻照調(diào)控技術(shù)

二維材料中的缺陷（如空位、摻雜和雜質(zhì)）可以顯著影響其電子和光學(xué)性質(zhì)，通過(guò)粒子輻照技術(shù)，可以在TMDs中主動(dòng)引入或調(diào)控缺陷，通過(guò)缺陷工程來(lái)進(jìn)一步優(yōu)化材料的性能，具有操作簡(jiǎn)單、等優(yōu)點(diǎn)。在二維材料主動(dòng)調(diào)控中常用的輻照種類(lèi)有離子輻照、電子束輻照、γ射線輻照、中子輻照、激光輻照等。

二維TMDs 半導(dǎo)體材料的光致發(fā)光（PL）光譜對(duì)缺陷具有高靈敏性。Chow等使用等離子體輻照WS2單層，由于電子束德布羅意波長(zhǎng)較短，可以引入原子尺度缺陷。圖3（a）和圖3（b）分別為單層WS2的顯微圖像和未經(jīng)等離子體處理的高分辨透射電子顯微鏡（HR-TEM）圖像，可以觀察到高質(zhì)量單層WS2高度規(guī)則的晶格結(jié)構(gòu)，證明其無(wú)明顯缺陷。圖3（c）為經(jīng)過(guò)大約10 s等離子體輻照處理后單層WS2的HR-TEM 圖像，圓圈標(biāo)示了在晶格中引入的原子尺度點(diǎn)缺陷，與其他晶格點(diǎn)對(duì)比相對(duì)較暗，表明可能產(chǎn)生了S或W原子空位。此外，輻照后單層WS2［圖3（e）］的PL光譜中存在與缺陷相關(guān)的光譜峰，能量比中性激子峰能量低~0.1 eV［圖3（g）］，該缺陷PL 峰隨著缺陷增加而增強(qiáng)。如圖3（g）所示，實(shí)線光譜來(lái)自PL積分圖像中實(shí)心圓圈內(nèi)的區(qū)域，虛線光譜來(lái)自由虛線圈出的區(qū)域，等離子體處理持續(xù)約30 s，比例尺為2 μm。研究表明，另一種類(lèi)型的電離輻射——α粒子與二維材料相互作用也會(huì)產(chǎn)生類(lèi)似現(xiàn)象。如圖3（d）所示，α粒子輻照后，PL譜中與缺陷相關(guān)的束縛激子X(jué)B出現(xiàn)，強(qiáng)度與輻照劑量成正比。值得注意的是，自由激子X(jué)0的PL強(qiáng)度也有所提高，可能是由于輻照引入的缺陷提供了電子-空穴對(duì)復(fù)合新路徑。基于納米俄歇（Nano-Auger）電子譜可進(jìn)一步確認(rèn)材料表面產(chǎn)生的缺陷主要為S空位：輻照后俄歇電子譜中硫（S）峰強(qiáng)度降低［圖3（f）］。

圖3 二維TMDs中激子PL的輻照調(diào)控

2.3 探針調(diào)控技術(shù)

相比于傳統(tǒng)圖案基底施加應(yīng)力的方法，借助動(dòng)態(tài)可調(diào)的原子力顯微（AFM）探針誘導(dǎo)局部應(yīng)力梯度，可實(shí)現(xiàn)激子輸運(yùn)及超快動(dòng)力學(xué)的精確操控。AFM探針可與其他技術(shù)結(jié)合實(shí)現(xiàn)更加多元高效的激子動(dòng)力學(xué)調(diào)控。結(jié)合AFM與針尖增強(qiáng)光譜技術(shù)，研究者已開(kāi)發(fā)出多種精確調(diào)控二維TMDs材料光電特性的裝置，如圖4所示。

探針主動(dòng)調(diào)控方法允許在納米尺度上精確操控激子行為，具有很高的空間分辨率，在前沿基礎(chǔ)物理研究中具有重要應(yīng)用，但是由于復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)配置和特殊的探針結(jié)構(gòu)，難以應(yīng)用于集成光電功能器件開(kāi)發(fā)。

圖4 AFM探針誘導(dǎo)二維材料應(yīng)變主動(dòng)調(diào)控。（a）測(cè)量裝置示意圖；（b）WS2單層光學(xué)顯微圖像；（c）懸浮二維半導(dǎo)體調(diào)控示意圖；（d）空間能量分布變化示意圖；（e）Au納米間隙裝置；（f）探針調(diào)控單層WSe2氣泡區(qū)域示意圖；（g）TMDs單層材料在納米間隙上的模擬應(yīng)變分布；（h）單層材料的局部壓力和應(yīng)變；（i）單層WSe2（左圖）和MoS2（右圖）TEPL光譜；（j）探針誘導(dǎo)自由激子能量漂移的空間分布（左圖）及PL發(fā)光強(qiáng)度空間分布圖（右圖）

2.4 相變調(diào)控技術(shù)

相變材料為二維TMDs半導(dǎo)體材料物理性質(zhì)的調(diào)控提供了一種無(wú)須化學(xué)或機(jī)械處理的新途徑，操作簡(jiǎn)單，且可通過(guò)外部溫度控制實(shí)現(xiàn)可逆調(diào)節(jié)。典型相變材料VO2在不同溫度或光場(chǎng)下可以從絕緣體相（M1相）轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傧啵≧相），與二維TMDs半導(dǎo)體異質(zhì)集成可有效調(diào)控二維激子動(dòng)力學(xué)與光電特性。

圖5（a）展示了VO2從絕緣體相的單斜晶體結(jié)構(gòu)到金屬相的四方晶體結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。在絕緣體相中，原子排列較為緊密，呈現(xiàn)出明顯的單斜晶體結(jié)構(gòu)；而在金屬相中，原子間距增加，呈現(xiàn)出更為規(guī)則的四方晶體結(jié)構(gòu)。上述過(guò)程可通過(guò)加熱和冷卻可逆地實(shí)現(xiàn)。圖5（c）和圖5（d）展示了VO2相變引起單層MoS2上的拉伸應(yīng)力及其對(duì)A1g模式的拉曼頻移。上述拉曼頻移是電子-聲子相互作用增強(qiáng)和應(yīng)力影響晶格振動(dòng)模式的直接結(jié)果，進(jìn)一步揭示了基于VO2相變對(duì)二維TMDs 物理性質(zhì)調(diào)控的潛力。圖5（e）~（f）展示了PL 強(qiáng)度變化的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，隨著溫度的上升，在VO2基底上的二維材料PL發(fā)射強(qiáng)度不斷增強(qiáng)。在MoS2/VO2/SiO2/Si結(jié)構(gòu)中，圖5（h）和圖5（i）描述了入射激光和PL光通過(guò)MoS2層后，在不同界面發(fā)生反射和折射的過(guò)程，入射光波和反射光波發(fā)生干涉，增強(qiáng)或減弱了MoS2層的局部電場(chǎng)，從而影響其吸收和發(fā)射特性。

圖5 二維材料的相變調(diào)控

3、總結(jié)和展望

本文深入探討了二維TMDs激子的主動(dòng)調(diào)控技術(shù)，包括SAW調(diào)控、粒子輻照、探針誘導(dǎo)和相變調(diào)控等方法。上述技術(shù)通過(guò)精確控制激子的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，顯著提升了基于TMDs的光電子器件性能。

盡管二維TMDs激子主動(dòng)調(diào)控已取得顯著進(jìn)展，但是不同的調(diào)控技術(shù)各有優(yōu)勢(shì)和局限，需要結(jié)合具體的應(yīng)用需求和操作條件，綜合考慮并選擇合適的方法。此外，激子傳輸路徑與距離的精確控制，依賴于的微納加工技術(shù)。發(fā)展高精度且可大規(guī)模生產(chǎn)的加工技術(shù)，對(duì)于激子器件的商業(yè)化和實(shí)用化至關(guān)重要。同時(shí)，二維激子物理機(jī)制的深入理解也需要進(jìn)一步探索。通過(guò)持續(xù)的研究和技術(shù)創(chuàng)新，克服現(xiàn)有挑戰(zhàn)，進(jìn)一步推動(dòng)激子技術(shù)在光電子學(xué)等領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用，將為后摩爾時(shí)代的器件發(fā)展提供新的動(dòng)力。

參考文獻(xiàn)： 中國(guó)光學(xué)期刊網(wǎng)

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